01引言

近年來，二維材料在納米光電子器件中的潛在應(yīng)用前景已經(jīng)在理論和實(shí)驗(yàn)中得到了證實(shí)。PGE (Photogalvanic effect)效應(yīng)能夠在不施加偏置電壓或不構(gòu)建p-n結(jié)情況下產(chǎn)生光電流，引起了人們的廣泛關(guān)注。產(chǎn)生凈電流的前提是材料系統(tǒng)的空間反演對(duì)稱性被打破。PGE能夠產(chǎn)生比材料帶隙更高的開路電壓，這使得PGE能夠提高太陽能電池的光伏效率。PGE還可以產(chǎn)生完全自旋極化或純自旋光電流，這意味著它為量子自旋器件提供了一種方案。此外，PGE對(duì)偏振光具有敏感性，可應(yīng)用于高偏振敏感的光電探測(cè)器。然而，PGE光電流幅度較小，這嚴(yán)重限制了其潛在應(yīng)用。因此，如何增強(qiáng)PGE光電流成為亟待解決的問題。區(qū)別于以往通過應(yīng)力工程、替代摻雜、空位、構(gòu)建異質(zhì)結(jié)和機(jī)械彎曲等外部調(diào)制，我們分別研究了內(nèi)稟應(yīng)變引起的自發(fā)卷曲效應(yīng)和材料生長(zhǎng)過程中固有的晶界對(duì)光電探測(cè)器中PGE光電流幅度的影響，并解釋了提高光電流幅度的微觀機(jī)理。

02成果簡(jiǎn)介

針對(duì)單層Janus過渡金屬硫族化合物(TMDs),采用Stillinger-Weber勢(shì)，利用分子動(dòng)力學(xué)弛豫了MoSSe、MoSeTe、MoSTe、WSSe、WSeTe、WSTe納米帶結(jié)構(gòu)。由于上下層原子的不對(duì)稱性及其引入的內(nèi)稟應(yīng)變，平直的Janus MXY納米帶將自發(fā)卷曲為曲率穩(wěn)定的彎曲結(jié)構(gòu)。其曲率大小與X-Y間的原子序數(shù)差正相關(guān)，分別為0.178 nm-1、0.208 nm-1、0.389 nm-1、0.137 nm-1、0.211 nm-1和0.354nm-1。為了研究Janus MXY的自發(fā)卷曲效應(yīng)對(duì)PGE光電流的影響，我們基于分子動(dòng)力學(xué)模擬得到的卷曲曲率建立了Janus MXY非共線光電探測(cè)器。采用非平衡格林函數(shù)-密度泛函理論（NEGF-DFT）的Nanodcal軟件，計(jì)算了光電探測(cè)器受線性偏振光驅(qū)動(dòng)時(shí)，自發(fā)卷曲前后的光電子輸運(yùn)特性。結(jié)果表明，平直Janus TMDs單層延armchair和zigzag方向均存在PGE效應(yīng)。在自發(fā)卷曲的影響下，帶有非共線電極的Janus TMD光電探測(cè)器沿zigzag和armchair方向的PGE光電流平均放大了1個(gè)數(shù)量級(jí)。這種增強(qiáng)主要?dú)w因于卷曲引起的從C3v對(duì)稱性降低到Cs對(duì)稱性。這種實(shí)現(xiàn)PGE光電流的大幅度增強(qiáng)的自發(fā)卷曲效應(yīng)來源于Janus TMDs的內(nèi)稟應(yīng)變而非外部調(diào)制，為納米級(jí)柔性光電探測(cè)器的PGE光電流增強(qiáng)開辟了新思路。

另外，利用第一性原理方法及非平衡格林函數(shù)-密度泛函理論（NEGF-DFT）研究了單層Janus MoSSe內(nèi)沿armchair方向晶界（4|8環(huán)）的電子結(jié)構(gòu)及其在線性偏振光下的PGE光響應(yīng)。結(jié)果表明，PGE光電流對(duì)偏振角度敏感，并呈現(xiàn)正弦依賴性。晶界的引入大大降低了晶體對(duì)稱性（從C3v到C1），這是光電流平均放大幾十倍的主要原因?？紤]到這種實(shí)現(xiàn)PGE光電流增強(qiáng)的機(jī)制并不局限于Janus MoSSe單層，可以推廣到其他二維材料，為基于二維材料單層的光電器件設(shè)計(jì)提供了理論支撐。

03圖文導(dǎo)讀

圖1. (a) MoXY納米帶的自發(fā)卷曲曲率。(b) WXY納米帶的自發(fā)卷曲曲率。(c)卷曲Janus MoXY納米帶的原子結(jié)構(gòu)示意圖。

圖2. (a) zigzag型自發(fā)卷曲Janus TMD光電探測(cè)器的俯視圖和側(cè)視圖。(b)在不同光子能量下，zigzag型自發(fā)卷曲MoSSe光電探測(cè)器的光電流與偏振角θ的關(guān)系。

圖3. (a) armchair型自發(fā)卷曲Janus TMD光電探測(cè)器的俯視圖和側(cè)視圖。(b)在不同光子能量下，armchair型自發(fā)卷曲MoSSe光電探測(cè)器的光電流與偏振角θ的關(guān)系。

圖4.平面和自發(fā)卷曲zigzag型(a) MoSSe、(b)MoSeTe、(c)MoSTe、(d)WSSe、(e)WSeTe和(f) WSTe光電探測(cè)器在不同光子能量下的光電流，偏振角θ=45°。

圖5.平面和自發(fā)卷曲的armchair型(a) MoSSe、(b)MoSeTe、(c)MoSTe、(d)WSSe、(e)WSeTe和(f) WSTe光電探測(cè)器在不同光子能量下的光電流，θ=90°。

圖6. (a)θ=45°時(shí)沿zigzag方向和(b)θ=90°時(shí)沿armchair方向的光電流增強(qiáng)率。

圖7.(a) 4|8a GB和(b) 4|8b GB的俯視圖和側(cè)視圖。藍(lán)色和紅色填充區(qū)域代表相鄰晶粒錯(cuò)位形成的4|8 GB，分別對(duì)應(yīng)于4|8a GB和4|8b GB。(c) 4|8a GB和(d) 4|8b GB的能帶結(jié)構(gòu)。紅線和藍(lán)線分別表示4|8a GB和4|8b GB的缺陷態(tài)。

圖8. (a)用于計(jì)算的4|8 GBs沿zigzag方向的PGE光電流的雙探針裝置。系統(tǒng)分為三個(gè)區(qū)域：左/右引線和中央散射區(qū)。導(dǎo)線延伸至x=±∞，中心散射區(qū)的所有原子都暴露在線性偏振光下。(b) 4|8a GB、(c) 4|8b GB、(d) without-GB單層在五種不同光子能量的線性偏振光激發(fā)下的光電流與偏振角θ的關(guān)系。

圖9. (a)三個(gè)光電探測(cè)器的最大光電流隨光子能量的變化。(b)有GB光電探測(cè)器中最大光電流的增強(qiáng)比。

04小結(jié)

本課題使用了鴻之微第一性原理量子輸運(yùn)計(jì)算軟件Nanodcal和第一性原理大體系KS-DFT計(jì)算軟件RESCU，分別研究了自發(fā)卷曲效應(yīng)和晶界的PGE光電流行為。在研究自發(fā)卷曲對(duì)PGE光電流幅度增益效應(yīng)時(shí)，我們基于量子輸運(yùn)理論系統(tǒng)地研究了六種Janus過渡金屬二硫化物( MXY , M = Mo , W , X , Y = S , Se , Te)中PGE光電流的產(chǎn)生。基于Janus TMDs的自發(fā)曲率，沿著zigzag和armchair方向構(gòu)建了具有非共線電極的光電探測(cè)器。自發(fā)卷曲是由Janus TMDs中固有應(yīng)變引起的，曲率由分子動(dòng)力學(xué)模擬確定。在線偏振光垂直照射下，在具有卷曲和平面結(jié)構(gòu)的Janus TMDs中可以觀察到PGE光電流。定量地展示了偏振角和光子能量對(duì)光電流的影響。在卷曲的光電探測(cè)器中，光電流被平均放大了1個(gè)數(shù)量級(jí)以上。這種增強(qiáng)可歸因于器件對(duì)稱性從C3v降低到Cs。另外，我們還研究了晶界對(duì)PGE光電流的幅度增益。我們考慮了沿armchair方向的兩種4|8晶界類型。在線性偏振光的照射下，PGE光電流在可見光范圍內(nèi)顯著增強(qiáng)，兩個(gè)4|8 GB的平均增強(qiáng)比率分別達(dá)到20和13，為開發(fā)基于PGE的二維光電子器件提供有力的理論支撐。

審核編輯：劉清