近年來物理學(xué)的研究發(fā)現(xiàn)，以石墨烯為代表的二維材料和三維拓?fù)浣^緣體可以支持一種新型的極化激元：狄拉克等離激元。這種無質(zhì)量的粒子集體振蕩不僅展示出了非凡的光電功能，而且為實現(xiàn)基于低能準(zhǔn)粒子相互作用的原子級厚度器件提供了一條全新的途徑。

鑒于此，近日來自韓國三星尖端技術(shù)研究所的Un Jeong Kim教授和首爾大學(xué)Hyunyong Choi教授領(lǐng)導(dǎo)的國際研究團(tuán)隊在Light: Science & Applications上以Two-dimensional Dirac plasmon-polaritons in graphene, 3D topological insulator and hybrid systems為題發(fā)表綜述文章，集中回顧了最近關(guān)于石墨烯和三維拓?fù)浣^緣體中等離激元的研究，介紹了二維狄拉克等離激元和亞波長準(zhǔn)粒子激發(fā)之間的光與物質(zhì)相互作用。

文章不僅介紹了各種能夠?qū)⒌入x激元與電磁輻射耦合的實驗技術(shù)，還揭示了高度壓縮空間內(nèi)二維狄拉克等離激元的強(qiáng)近場相互作用。同時，這篇綜述還系統(tǒng)展望了這些發(fā)現(xiàn)在未來光電生物分子傳感器、二維光電探測器和激光驅(qū)動光源中的應(yīng)用潛力。

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圖1二維狄拉克等離激元的激發(fā)。

圖源：Light Sci Appl11, 313 (2022).

石墨烯由二維碳原子的六邊形排列組成，其晶胞包含兩個等效的碳原子，而且其最近鄰相互作用是基于sp2雜化實現(xiàn)的。由于石墨烯單位晶胞中的布洛赫哈密頓量是逆對稱的，所以在布里淵區(qū)的角部，即K和K′點，出現(xiàn)了無間隙線性帶色散。

因此，一系列光電子研究表明，石墨烯的光學(xué)響應(yīng)不同于傳統(tǒng)二維半導(dǎo)體結(jié)構(gòu)中的光學(xué)響應(yīng)，主要是因為其所支持的二維狄拉克色散。而且石墨烯帶結(jié)構(gòu)的無間隙性質(zhì)也支持狄拉克流體的存在：其電子和空穴在電荷中性點的共存顯示出粘性電荷流。

而表面等離激元作為光-物質(zhì)相互作用的集體反應(yīng)，也揭示了石墨烯的獨特性質(zhì)。通過使用隨機(jī)相位近似（RPA）計算石墨烯的光誘導(dǎo)粒子-空穴極化，計算結(jié)果表明，石墨烯極化由帶內(nèi)極化和帶間極化的兩個獨立貢獻(xiàn)決定。 在長波長極限下，帶間極化保證了與光頻率無關(guān)的約2.3%的恒定吸收率。另一方面，帶內(nèi)極化解釋了自由載流子對電磁輻射的響應(yīng)。只有具有超過光子的偶極動量q的光耦合可以激發(fā)石墨烯等離激元。

然而，載流子密度依賴性允許人們對二維狄拉克等離激元和傳統(tǒng)的二維等離激元之間的區(qū)分。 單層石墨烯的另一個有趣的性質(zhì)是，由于其無間隙帶結(jié)構(gòu)的線性色散，與傳統(tǒng)半導(dǎo)體相比，石墨烯粒子間相互作用較弱。RPA的計算結(jié)果可以準(zhǔn)確描述這種弱相互作用系統(tǒng)中的二維狄拉克等離激元密度依賴性。

單層石墨烯中電荷振蕩引起的近場分布可以與新型光電結(jié)構(gòu)耦合。然而，狄拉克費米子的散射動力學(xué)主要限制了二維狄拉克等離激元的壽命。低載流子密度下的動量弛豫機(jī)制不僅受制于雜質(zhì)散射，同時電子-聲子相互作用也會影響高載流子密度下的載流子壽命。

另一方面，用六方氮化硼（hBN）封裝的單層石墨烯會表現(xiàn)出高載流子遷移率，因為氮化硼與石墨烯范德華異質(zhì)結(jié)構(gòu)界面非常均勻。由于界面雜質(zhì)密度低，hBN/石墨烯/hBN結(jié)構(gòu)提供了一種研究準(zhǔn)粒子相互作用的靈敏工具。例如，二維狄拉克等離激元可以與聲子極化耦合，其中等離激元能量在聲子極化能量附近被分成幾個分支。

單層石墨烯的高遷移率也使得檢測聲學(xué)等離激元模式成為可能，這將等離激元動量強(qiáng)烈限制在深亞波長范圍內(nèi)。同時，壓縮石墨烯極化也使得對低載流子密度下的電子-電子相互作用的研究成為可能。



圖2石墨烯等離激元向熱電光電流的轉(zhuǎn)化。

圖源：Light Sci Appl11, 313 (2022).

對于理想的石墨烯來說，其sp2雜化用于晶體鍵合，無隙線性色散出現(xiàn)在布里淵區(qū)的K和K′點。然而，在現(xiàn)實中，自旋-軌道耦合可以通過σ-π鍵雜化打開帶隙。與在石墨烯中觀察到的典型費米能級相比，σ-π鍵雜化誘導(dǎo)的帶隙是μeV量級的微小微擾。

因此，使用理想的二維狄拉克色散來描述光-物質(zhì)相互作用仍然是可靠的。盡管如此，自旋-軌道耦合產(chǎn)生的體帶隙在石墨烯邊界產(chǎn)生了非常重要的結(jié)果：帶隙被自旋相關(guān)的一維傳導(dǎo)通道取代。 一維邊界狀態(tài)的一個結(jié)果是自旋方向與粒子動量方向正交。只要自旋-軌道耦合維持單層石墨烯中的體帶隙，自旋過濾傳輸就保證了無耗散傳導(dǎo)。

非平凡邊界狀態(tài)的可能存在可以在具有強(qiáng)自旋-軌道相互作用的其他晶體中得到實驗證實。 更重要的是，三維晶體的邊界狀態(tài)可以在表面承載二維傳導(dǎo)，其中自旋方向與表面法向量和動量方向正交。目前實驗已經(jīng)證實了，三維拓?fù)浣^緣體Bi2Se3、Bi2Te3和Sb2Te3在表面上顯示出非平凡的邊界狀態(tài)。

本質(zhì)上，三維拓?fù)浣^緣體的表面狀態(tài)遵循與石墨烯情況類似的二維狄拉克色散，只是三維拓?fù)浣^緣體表面上不存在自旋和谷簡并。因此，三維拓?fù)浣^緣體表面承載二維狄拉克等離激元，而拓?fù)浣^緣體內(nèi)部的本體在空間上分離相反的表面狀態(tài)，從而屏蔽了等離激元發(fā)出的近場。

這篇綜述對石墨烯和三維拓?fù)浣^緣體的無間隙狄拉克帶色散中的二維表面等離激元（SPP）進(jìn)行了全面分析，并基于石墨烯和三維拓?fù)浣^緣體中的二維表面等離激元揭示了相關(guān)二維狄拉克帶中獨特的光物質(zhì)相互作用。二維表面等離激元產(chǎn)生的電場振蕩僅限于幾個原子層，這種效應(yīng)有望放大其與相鄰材料的庫侖相互作用。

在給出了單層二維狄拉克帶中的色散關(guān)系之后，這篇綜述討論了包含準(zhǔn)粒子激發(fā)的交互系統(tǒng)。此外，文章還介紹了將電磁波與等離激元耦合的基本實驗技術(shù)，提出了在深亞波長尺度上控制二維狄拉克等離激元的新方法。在石墨烯場效應(yīng)器件和石墨烯集成三維拓?fù)浣^緣體結(jié)構(gòu)中實現(xiàn)電調(diào)制和光調(diào)制。此外，這篇文章還展望了石墨烯等離激元的最新應(yīng)用。



圖3基于石墨烯等離激元的光電子應(yīng)用。

圖源：Light Sci Appl11, 313 (2022).

文章指出，石墨烯等離激元和分子振動的非凡近場相互作用可用于開發(fā)檢測蛋白質(zhì)、氣體分子和極性聲子的高效分子傳感器。同時，中紅外石墨烯等離激元在分子檢測方面極具潛力，柵極調(diào)諧石墨烯納米帶是檢測蛋白質(zhì)振動帶的有效工具。

與傳統(tǒng)金屬等離激元相比，石墨烯等離激元對蛋白質(zhì)檢測具有更高的敏感性。這是因為石墨烯等離激元距離表面幾納米的近場分布具有很高的場束縛性。相比之下，金等離激元的近場分布在相同的共振頻率下達(dá)到數(shù)百納米，導(dǎo)致對分子帶振動的敏感性降低。

迄今為止，已經(jīng)有一系列基于石墨烯的光電子應(yīng)用利用了獨特的石墨烯光響應(yīng)，并將石墨烯與波導(dǎo)、金屬表面等離激元和等離激元納米結(jié)構(gòu)集成在一起。例如，二維狄拉克等離激元的多用途光電子應(yīng)用源于在寬范圍的紅外波長下表面上高度受限的近場分布。利用非局域二維狄拉克極化，目前學(xué)術(shù)界已經(jīng)證明，在等離激元-聲子耦合、等離激元-等離激元耦合和帶間熱激勵下，可以實現(xiàn)對等離激元色散的有效調(diào)控。

而且，二維狄拉克等離激元的遠(yuǎn)場和近場檢測都是在紅外波長下進(jìn)行的，這使人們能夠基于二維等離激元表征設(shè)備應(yīng)用的全面等離激元響應(yīng)。例如，新型雙柵極器件中的熱電電流可以檢測石墨烯等離激元的聲學(xué)模式，將等離激元波長限制在深亞波長范圍內(nèi)。

同時，強(qiáng)烈的光學(xué)和太赫茲脈沖可以觸發(fā)二維狄拉克波段的非平衡熱分布，從而改變石墨烯和三維拓?fù)浣^緣體Bi2Se3的等離激元色散。 文章最后指出，通過集成石墨烯和Bi2Se3，可以通過改變石墨烯費米能級來調(diào)控Bi2Se3的等離激元頻率，從而揭示近距離近場相互作用的非凡響應(yīng)。

未來，二維狄拉克等離激元的突出特性有望用于開發(fā)未來的中紅外光電探測器、生物分子傳感器、太赫茲探測器和光源。






審核編輯：劉清