討論

1.數(shù)據(jù)準(zhǔn)備的一般性考量

TA數(shù)據(jù)的擬合乍看之下可能顯得相對(duì)直接，人們或許預(yù)期給定數(shù)據(jù)集應(yīng)得出唯一明確的"正確答案"。然而，正如本實(shí)驗(yàn)方案強(qiáng)調(diào)的，在數(shù)據(jù)采集、數(shù)據(jù)準(zhǔn)備和數(shù)據(jù)分析各環(huán)節(jié)中，存在諸多需謹(jǐn)慎權(quán)衡的因素，這些因素可能導(dǎo)致不同模型或擬合參數(shù)集對(duì)數(shù)據(jù)的描述產(chǎn)生不確定性。數(shù)據(jù)準(zhǔn)備與擬合的目標(biāo)在于盡可能消除這些干擾因素，同時(shí)保留可用于分析的有效數(shù)據(jù)。這一任務(wù)對(duì)初學(xué)者而言可能顯得繁重，因?yàn)樾枰瑫r(shí)考慮大量操作細(xì)節(jié)。建議初學(xué)者嘗試以不同方式多次重新處理同一數(shù)據(jù)集，通過對(duì)比觀察數(shù)據(jù)準(zhǔn)備步驟對(duì)最優(yōu)擬合結(jié)果的影響程度來建立擬合直覺。此外，不同研究人員對(duì)同一數(shù)據(jù)的獨(dú)立處理與擬合結(jié)果對(duì)比也是有效的學(xué)習(xí)方法。初始階段的重復(fù)實(shí)踐可能耗時(shí)較長(zhǎng)，但通過此過程可逐步掌握數(shù)據(jù)準(zhǔn)備的系統(tǒng)性方法。如同其他技能，TA數(shù)據(jù)的處理與擬合需要時(shí)間積累經(jīng)驗(yàn)。建議初學(xué)者在探索與學(xué)習(xí)過程中保持耐心與嚴(yán)謹(jǐn)態(tài)度。本研究所使用的數(shù)據(jù)集已隨文提供，旨在讓初學(xué)者能夠同步進(jìn)行實(shí)際擬合操作，并與教程中的結(jié)果進(jìn)行直接對(duì)比。

數(shù)據(jù)可能包含在所有時(shí)間延遲下均存在的背景特征(圖4和圖5)，例如泵浦光束散射和樣品自發(fā)發(fā)射。這些干擾特征必須通過選擇、平均并移除若干負(fù)時(shí)間差譜的貢獻(xiàn)來消除，以分離目標(biāo)物種的瞬態(tài)吸收信號(hào)。在選擇背景譜時(shí)，需確保未包含可能屬于研究過程本身的特征。溶劑相關(guān)的背景特征(如雜質(zhì)或溶劑本征吸收)也可能出現(xiàn)在TA數(shù)據(jù)中。當(dāng)溶劑產(chǎn)生信號(hào)時(shí)，需獲取與樣品完全相同實(shí)驗(yàn)條件下僅含溶劑的"空白"數(shù)據(jù)集，并從樣品數(shù)據(jù)集中扣除。此操作的詳細(xì)說明見補(bǔ)充文件3。

啁啾校正是一項(xiàng)需謹(jǐn)慎處理的關(guān)鍵環(huán)節(jié)。當(dāng)探測(cè)脈沖傳輸至樣品時(shí)，由于轉(zhuǎn)向鏡調(diào)節(jié)缺陷或穿過透鏡/濾光片等啁啾光學(xué)元件，脈沖會(huì)因展寬產(chǎn)生啁啾現(xiàn)象。最終導(dǎo)致探測(cè)脈沖中低能量光子(即探測(cè)光譜紅端)先于高能量光子(即探測(cè)光譜藍(lán)端)到達(dá)樣品。這種時(shí)間差使TA光譜的"時(shí)間零點(diǎn)"在數(shù)個(gè)飛秒至皮秒范圍內(nèi)彌散，表現(xiàn)為原始數(shù)據(jù)集中從藍(lán)光波段開始的顯著曲線特征，并隨波長(zhǎng)向紅端過渡逐漸平坦化(圖9)。啁啾效應(yīng)在超快TA的短時(shí)間尺度下尤為顯著。雖然本文中已描述校正方法，但實(shí)際操作具有技巧性和主觀性。通過使用"空白"樣品或溶劑克爾響應(yīng)測(cè)量數(shù)據(jù)，可減少手動(dòng)選擇啁啾校正點(diǎn)所需的主觀判斷。啁啾校正的目標(biāo)是消除時(shí)間零點(diǎn)的特征性曲線。為獲得最優(yōu)校正效果，可能需要多次嘗試不同擬合方案。建議對(duì)同一數(shù)據(jù)集應(yīng)用不同啁啾校正參數(shù)進(jìn)行反復(fù)擬合，以評(píng)估校正過程對(duì)短壽命TA參數(shù)的影響程度。

2.時(shí)間零點(diǎn)附近的偽影

圖22：實(shí)驗(yàn)TA數(shù)據(jù)中觀察到的受激拉曼散射示例。該數(shù)據(jù)集(非本教程展示的POPOP數(shù)據(jù))中，樣品在550 nm處被激發(fā)(虛線所示)。拉曼散射出現(xiàn)在時(shí)間零點(diǎn)附近，通常呈現(xiàn)兩種特征：位于泵浦激發(fā)波長(zhǎng)短波側(cè)的反斯托克斯散射(anti-Stokes Raman scattering)和長(zhǎng)波側(cè)的斯托克斯散射(Stokes Raman scattering)。受激拉曼散射壽命極短(約~200 fs)，因其源于探測(cè)光束與泵浦光束同時(shí)作用于樣品時(shí)激發(fā)的拉曼過程。此特征雖不可避免，但可通過時(shí)間裁剪(cropping)去除。

TA數(shù)據(jù)中靠近"時(shí)間零點(diǎn)"的位置可能出現(xiàn)多種偽影，包括瑞利散射、受激拉曼散射和交叉相位調(diào)制。瑞利散射是泵浦光束的彈性散射過程，其能量不發(fā)生變化，表現(xiàn)為與泵浦脈沖相同波長(zhǎng)的特征。受激拉曼散射可能伴隨泵浦散射信號(hào)出現(xiàn)。拉曼散射源于泵浦光子的非彈性散射，會(huì)在入射泵浦能量的更高(反斯托克斯)和更低(斯托克斯)能量區(qū)域產(chǎn)生峰。在TA數(shù)據(jù)中，由于泵浦光與探測(cè)光同時(shí)輻照樣品，會(huì)觀測(cè)到受激拉曼散射特征。當(dāng)探測(cè)光與泵浦光同時(shí)作用于樣品時(shí)，會(huì)激發(fā)拉曼過程。因此，受激拉曼散射發(fā)生在時(shí)間零點(diǎn)附近，并在最初數(shù)百飛秒的光譜中產(chǎn)生額外峰(圖22，高亮區(qū)域中深藍(lán)色譜顯示此現(xiàn)象，圖23)。交叉相位調(diào)制則源于脈沖強(qiáng)電場(chǎng)與溶劑相互作用引起的折射率調(diào)制。

圖23：含有拉曼散射的瞬態(tài)吸收光譜數(shù)據(jù)示例：散射信號(hào)出現(xiàn)在零時(shí)間點(diǎn)附近，并與泵浦激發(fā)波長(zhǎng)重合。該散射由一系列尖銳峰組成：泵浦激發(fā)波長(zhǎng)藍(lán)側(cè)存在極強(qiáng)的正峰，紅側(cè)則呈現(xiàn)負(fù)峰。此現(xiàn)象無法有效避免，建議從數(shù)據(jù)中剔除該區(qū)段以防止干擾擬合結(jié)果。

受激拉曼散射可通過其與溶劑振動(dòng)模式對(duì)應(yīng)的特定頻率特征與交叉相位調(diào)制區(qū)分。作為拉曼過程，激發(fā)光兩側(cè)的斯托克斯和反斯托克斯譜線均可觀測(cè)到。氯代溶劑(如二氯甲烷)因氯原子的高極化率而表現(xiàn)出顯著的拉曼峰。交叉相位調(diào)制的光譜特征雖具有溶劑特異性，但其預(yù)測(cè)難度遠(yuǎn)高于拉曼散射特征。

根據(jù)樣品動(dòng)力學(xué)特性，瑞利散射、拉曼散射和交叉相位調(diào)制可能與TA數(shù)據(jù)早期特征重疊，難以有效去除。理論上可通過純?nèi)軇y(cè)量獲取這些特征并從數(shù)據(jù)中扣除，或使用數(shù)據(jù)擬合程序中的特定函數(shù)進(jìn)行修正，但實(shí)際操作往往困難。當(dāng)難以在不破壞樣品信號(hào)的前提下扣除這些偽影時(shí)，更穩(wěn)妥的做法是裁剪時(shí)間零點(diǎn)附近受影響的光譜區(qū)域。這種處理雖會(huì)損失約前300飛秒的數(shù)據(jù)，但能提升后續(xù)擬合可靠性。通過分析多個(gè)相同和不同樣品的數(shù)據(jù)集，初學(xué)者將逐步掌握在背景扣除與裁剪初始100-200飛秒數(shù)據(jù)之間的平衡策略。

對(duì)于信噪比較低的光譜區(qū)域，通常需要進(jìn)行整體裁剪。探測(cè)光不穩(wěn)定、探測(cè)光強(qiáng)度不足、樣品濃度過高(導(dǎo)致探測(cè)光嚴(yán)重衰減)、泵浦光強(qiáng)度過低以及樣品吸收截面等因素，均可能導(dǎo)致信噪比惡化并增加數(shù)據(jù)擬合難度。在此情況下，通過裁剪光學(xué)窗口兩側(cè)的數(shù)據(jù)以達(dá)到理想信噪比水平，將有助于擬合過程。

當(dāng)數(shù)據(jù)集完成低質(zhì)量區(qū)域裁剪、啁啾校正、背景光譜平均與扣除等步驟后，即可進(jìn)入分析階段。此過程應(yīng)保留與光物理和光化學(xué)過程最相關(guān)的數(shù)據(jù)部分。需要強(qiáng)調(diào)的是，該過程不可避免地存在主觀性。數(shù)據(jù)準(zhǔn)備的核心目標(biāo)是在去除干擾偽影與保持?jǐn)?shù)據(jù)完整性之間取得平衡——既要防止偽影干擾擬合，又不能過度裁剪導(dǎo)致數(shù)據(jù)失真。這種平衡能力需通過時(shí)間和經(jīng)驗(yàn)積累逐步培養(yǎng)。建議通過多次獨(dú)立擬合同一數(shù)據(jù)集(不同日期或不同研究人員間)，可有效降低人為誤差并減少數(shù)據(jù)準(zhǔn)備與分析的主觀性。

3.擬合與解析的通用考量

在對(duì)原始TA光譜數(shù)據(jù)完成預(yù)處理后，需要進(jìn)行解析和建模以導(dǎo)出系統(tǒng)中物種及其動(dòng)力學(xué)過程的相關(guān)信息。這個(gè)過程可分為三步：初始光譜解析、定量建模/擬合以及將光譜解析結(jié)果與模型/擬合結(jié)果進(jìn)行關(guān)聯(lián)。

初始光譜解析：在光譜解析階段，目標(biāo)是將TA光譜中出現(xiàn)的特征峰對(duì)應(yīng)到光物理或光化學(xué)演化過程中涉及的電子態(tài)。首先需要識(shí)別各種狀態(tài)：本研究中，態(tài)(State)指參與系統(tǒng)光物理或光化學(xué)演化的獨(dú)特電子態(tài)。例如，某個(gè)特定勢(shì)能曲線(PEC)所代表的狀態(tài)具有其吸收光譜的特征峰集合。在單一態(tài)內(nèi)發(fā)生的改變稱為過程，光物理過程在TA光譜中可能表現(xiàn)為峰位移動(dòng)或譜寬變化。過程的關(guān)鍵特征是態(tài)的種群保持不變(即發(fā)生在同一PEC內(nèi))，變化的是態(tài)內(nèi)的能量分布。當(dāng)態(tài)的種群發(fā)生變化時(shí)則稱為躍遷。躍遷過程中系統(tǒng)會(huì)演化到另一個(gè)PEC(即電子態(tài))。躍遷可能包含內(nèi)轉(zhuǎn)換(IC)、系間竄越(ISC)、電荷轉(zhuǎn)移、能量轉(zhuǎn)移、新產(chǎn)物的形成或返回基態(tài)。以下段落將討論狀態(tài)、過程和躍遷的指認(rèn)準(zhǔn)則。

狀態(tài)指定：該過程的第一步是將光譜特征對(duì)應(yīng)到特定化學(xué)物種或狀態(tài)。TA中的S1態(tài)應(yīng)表現(xiàn)出與時(shí)間分辨發(fā)射光譜測(cè)得的熒光壽命相匹配的特征。若某三重態(tài)壽命隨氧氣存在而淬滅，則可驗(yàn)證其存在。若懷疑存在自由基陰離子或陽(yáng)離子，可通過光譜電化學(xué)或化學(xué)氧化/還原方法生成對(duì)應(yīng)自由基物種，獲得其吸收光譜并與TA譜型進(jìn)行對(duì)比。電子自旋共振(ESR)光譜可用于驗(yàn)證自由基的存在。美國(guó)化學(xué)會(huì)無機(jī)化學(xué)分部提供的一場(chǎng)優(yōu)秀教程講座對(duì)TA技術(shù)及特征指認(rèn)的考量進(jìn)行了系統(tǒng)概述。在完成譜帶與物種的對(duì)應(yīng)指認(rèn)后，下一步是定性描述系統(tǒng)中的動(dòng)態(tài)過程。這一步對(duì)于研究者確定合適的模型框架至關(guān)重要，同時(shí)能為其后續(xù)擬合參數(shù)的對(duì)比提供基準(zhǔn)依據(jù)。

態(tài)內(nèi)變化：振動(dòng)冷卻、幾何重排或溶劑化是瞬態(tài)吸收(TA)技術(shù)可觀察到的極快速過程(亞皮秒至數(shù)十皮秒量級(jí))。振動(dòng)冷卻表現(xiàn)為TA光譜在數(shù)皮秒時(shí)間尺度上的快速藍(lán)移。幾何重排可能發(fā)生在數(shù)十皮秒的時(shí)間尺度。在常規(guī)偶極液體中，溶劑化動(dòng)力學(xué)表現(xiàn)為譜線紅移和譜寬收窄;但在高粘度溶劑(如甘油、聚乙二醇(PEG)、離子液體和深共晶溶劑)中，溶劑化動(dòng)力學(xué)可能持續(xù)多個(gè)納秒。

態(tài)種群變化：反應(yīng)的特征是某個(gè)吸收帶強(qiáng)度的變化，強(qiáng)度降低通常對(duì)應(yīng)其化學(xué)物種濃度的減少，反之亦然。某些情況下，反應(yīng)物和產(chǎn)物物種在光譜中均可被觀察到，但在另一些情況下，產(chǎn)物態(tài)壽命過短或紅移過遠(yuǎn)而無法檢測(cè)。態(tài)間躍遷常可通過光譜中等色點(diǎn)(isosbestic point)的出現(xiàn)被觀測(cè)到。

定量建模/擬合：隨后需通過數(shù)據(jù)擬合建立模型，以導(dǎo)出系統(tǒng)動(dòng)力學(xué)的定量信息。如引言所述，存在大量可用模型。本方案聚焦兩種最常見方法：?jiǎn)尾ㄩL(zhǎng)擬合和全局分析。單波長(zhǎng)方法涉及對(duì)光譜中特定波長(zhǎng)的信號(hào)軌跡進(jìn)行擬合，通常采用指數(shù)衰減函數(shù)的線性疊加形式:

(2)

其中ΔA(t)為選定波長(zhǎng)處的TA信號(hào)，n為指數(shù)衰減分量的個(gè)數(shù)，ai為第i個(gè)指數(shù)分量的幅值，τi為其時(shí)間常數(shù)?？芍鸩皆黾佣鄠€(gè)分量直至擬合結(jié)果與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)吻合。任何擬合過程的目標(biāo)均是使用足夠數(shù)量的壽命分量對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行建模，使其充分還原系統(tǒng)特征，但需避免因分量過多導(dǎo)致的過擬合。因此，需通過加權(quán)擬合優(yōu)度參數(shù)(如χ2)輔助判斷擬合結(jié)果是否處于實(shí)驗(yàn)誤差范圍內(nèi)。

當(dāng)衰減過程被較佳擬合后，模型參數(shù)可用于表征系統(tǒng)的動(dòng)力學(xué)特征。由此可導(dǎo)出并解析對(duì)應(yīng)的時(shí)間常數(shù)。遺憾的是，TA光譜中大量重疊的特征峰意味著單一波長(zhǎng)處的信號(hào)可能包含多個(gè)光譜特征重疊的物種動(dòng)力學(xué)信息，這導(dǎo)致單波長(zhǎng)擬合導(dǎo)出的時(shí)間常數(shù)可能反映多個(gè)同步過程的綜合結(jié)果。此外，吸收帶形狀和位置的任何變化均會(huì)影響單波長(zhǎng)擬合中幅值和時(shí)間常數(shù)的導(dǎo)出精度。在某些情況下，可通過一種稱為"譜形分析"(bandshape analysis)的擬合方法規(guī)避上述問題。該方法通過確定或假設(shè)系統(tǒng)中每個(gè)吸收物種TA譜帶的函數(shù)形式，并以時(shí)間依賴幅值對(duì)各譜形加權(quán)疊加，從而還原觀測(cè)光譜。此方法雖常用于時(shí)間分辨熒光光譜分析，但TA譜帶的復(fù)雜形狀和重疊特征使其僅適用于少數(shù)簡(jiǎn)單體系，具體案例詳見其他文獻(xiàn)。

單波長(zhǎng)擬合的另一缺陷在于其本質(zhì)上未能充分利用現(xiàn)代TA實(shí)驗(yàn)提供的寬光譜范圍。理論上，研究者可以系統(tǒng)地對(duì)光譜的每個(gè)獨(dú)立波長(zhǎng)進(jìn)行擬合，但此類分析繁瑣、耗時(shí)且計(jì)算成本高昂。為應(yīng)對(duì)這一挑戰(zhàn)，可采用一種稱為"全局分析"(global analysis)的方法，通過共享動(dòng)力學(xué)參數(shù)同時(shí)擬合整套TA光譜數(shù)據(jù)。全局分析及與其密切相關(guān)的靶向分析(target analysis)是已被驗(yàn)證有效且廣泛應(yīng)用的方法，但同樣存在獨(dú)特的缺陷與限制。與任何模型一樣，必須明確其建立所依賴的假設(shè)以及這些假設(shè)帶來的局限性。

(3)

其中C(t)為n×k矩陣，S(λ)為m×k矩陣。k值表示用于還原光譜的獨(dú)立光譜分量數(shù)量。每個(gè)分量代表具有獨(dú)特光譜特征和動(dòng)力學(xué)行為的吸收物種。S(λ)矩陣表示k個(gè)分量的TA光譜，C(t)表示其時(shí)間依賴的濃度。在全局分析最簡(jiǎn)單且最常見的實(shí)現(xiàn)中，每個(gè)分量被假設(shè)為單指數(shù)動(dòng)力學(xué)(即方程2中i=1，每個(gè)分量分配獨(dú)立的時(shí)間常數(shù))?？傊?，完整TA光譜可表示為k個(gè)光譜分量的疊加，每個(gè)分量均具有特征吸收光譜和單指數(shù)衰減過程。

在擬合TA光譜時(shí)，研究者需預(yù)估所需分量數(shù)量(即k值)及對(duì)應(yīng)物種單指數(shù)衰減的時(shí)間常數(shù)。擬合程序隨后生成Cguess(t)，并通過方程3求解Sfit(t)。接著，將Sfit(λ)與Cguess(t)按方程3相乘得到擬合光譜ΔA(λ,t)fit。最終，通過最小化殘差ΔA(λ,t)exp?ΔA(λ,t)fit，獲得最優(yōu)Sfit(λ)和時(shí)間常數(shù)。全局分析的相對(duì)簡(jiǎn)潔性。即僅使用少量時(shí)間常數(shù)和固定光譜分量即可表征整套光譜，使其成為解耦TA光譜中復(fù)雜譜帶形狀和動(dòng)力學(xué)的有效(且成功)方法。然而，必須謹(jǐn)慎驗(yàn)證全局分析是否適用于當(dāng)前研究體系。

全局分析的關(guān)鍵假設(shè)(如方程3所示)是動(dòng)力學(xué)過程的波長(zhǎng)與時(shí)間維度完全可分離性，這一特性稱為"雙線性"(bilinearity)。該假設(shè)要求分量譜帶形狀不隨時(shí)間變化(即具有固定且不發(fā)生位移的光譜形狀)。實(shí)驗(yàn)過程中唯一變化的是各分量的相對(duì)濃度，由C(t)表示。在長(zhǎng)時(shí)間尺度(約1 ns及以上)下，此假設(shè)通常成立，此時(shí)全局分析可被安全使用。然而，在飛秒TA可探測(cè)的超快時(shí)間尺度下，激發(fā)態(tài)過程如振動(dòng)冷卻和溶劑化動(dòng)力學(xué)會(huì)導(dǎo)致物種光譜特征隨時(shí)間演變，從而破壞雙線性條件。這并不意味著全局分析無法還原數(shù)據(jù)集——事實(shí)上，只要使用足夠多的分量，總能獲得滿意的擬合效果。問題在于對(duì)分量光譜的解讀及時(shí)間常數(shù)與特定激發(fā)態(tài)過程的關(guān)聯(lián)，因?yàn)榇藭r(shí)分量可能已不再對(duì)應(yīng)明確的吸收物種。因此，當(dāng)雙線性條件無法滿足時(shí)，應(yīng)用全局分析需始終保持謹(jǐn)慎。

將光譜解釋映射到模型/擬合參數(shù)：獲得擬合結(jié)果后，需將光譜解釋與擬合中得到的壽命參數(shù)對(duì)應(yīng)。擬合結(jié)果中的壽命參數(shù)需對(duì)應(yīng)到初始光譜解釋中識(shí)別的物理過程和反應(yīng)。然而，光譜的初步判斷與模型擬合的壽命數(shù)量可能無法直接對(duì)應(yīng)。在此(常見!)情況下，擬合者需回溯并重新評(píng)估初始解釋。可能在初步判斷中遺漏了振動(dòng)冷卻或其他過程，但這些過程可通過建模和擬合被識(shí)別;也可能存在兩組不同擬合參數(shù)均能良好還原數(shù)據(jù)，此時(shí)初始解釋可指導(dǎo)選擇合理的參數(shù)組。在最終步驟中，擬合者需在解釋與擬合結(jié)果間反復(fù)驗(yàn)證，以獲得對(duì)系統(tǒng)物種和動(dòng)力學(xué)的合理光物理歸屬。其他包含順序擬合模型的擬合程序(如靶向分析)也可用于補(bǔ)充全局分析及本文所述擬合軟件的擬合結(jié)果。

綜上，本文討論了瞬態(tài)吸收數(shù)據(jù)的預(yù)處理與擬合過程。其核心目的是闡明相關(guān)流程中的挑戰(zhàn)，并提出實(shí)際可行的規(guī)避或緩解策略。與技術(shù)領(lǐng)域多數(shù)數(shù)據(jù)擬合類似，TA數(shù)據(jù)擬合具有復(fù)雜性且在某些情況下存在主觀性。因此，充分理解數(shù)據(jù)本身、預(yù)處理過程及所用數(shù)學(xué)工具的建模原理與局限性至關(guān)重要?？茖W(xué)家必須以批判性視角對(duì)待數(shù)據(jù)與建模。

可通過多種方式降低擬合的主觀性。例如，從不同起點(diǎn)或在不同日期重復(fù)數(shù)據(jù)預(yù)處理和擬合過程，以驗(yàn)證結(jié)果的一致性;比較不同日期和樣品制備條件下的數(shù)據(jù);由多位研究人員獨(dú)立擬合同一批數(shù)據(jù)并對(duì)比結(jié)果。長(zhǎng)期實(shí)踐中，研究者可根據(jù)自身實(shí)驗(yàn)裝置和參數(shù)特征積累對(duì)數(shù)據(jù)的直覺判斷，從而提升擬合結(jié)果的可信度。

關(guān)于TA數(shù)據(jù)擬合及本文討論模型的細(xì)節(jié)仍有大量?jī)?nèi)容需要學(xué)習(xí)。強(qiáng)烈推薦幾篇深入探討該主題的優(yōu)秀綜述文獻(xiàn)，可見原文參考文獻(xiàn)列表。本文旨在為初學(xué)者提供分析和擬合流程的入門路徑，激發(fā)對(duì)深入理解該過程的興趣。

審核編輯 黃宇